Alain Libolt a principalement orienté sa carrière de comédien vers le théâtre depuis ses débuts en 1967. Il a été dirigé entre autres par Patrice Chéreau, Roger Planchon, Adrian Brine, Jérôme Savary, ou Emmanuel Demarcy-Mota. Il a aussi été remarqué au cinéma dans les films de Jean-Pierre Melville, Eric Rohmer, Pascal Bonitzer ou Jacques Rivette.
En 2008, il est à l'affiche du film de Patric Chiha,
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