Adolescente,
Laura Smet ne trouve pas sa place dans le système éducatif traditionnel et décide de quitter l’école à l’âge de 16 ans. Parallèlement, elle suit les cours de théâtre de Raymond Acquaviva avant de participer à
Emergences, l'université d'été dirigée par Elisabeth Depardieu. Laura Smet y trouve l’occasion de travailler sur le film de Jung Ji-Woo,
Happy end.
En 2003, sa rencontre avec Xavier Giannoli lance sa carrière : elle tourne avec lui
Les Corps Impatients et rencontre une reconnaissance unanime de la part de la profession. Elle reçoit le
Prix Romy Schneider et est nommée au
César du Meilleur Espoir Féminin.
En 2004, elle tourne avec Frédéric Fonteyne (
La Femme De Gilles) et Claude Chabrol (
La Demoiselle D'Honneur).
Deux ans plus tard, elle est à l’affiche du film
Le Passager De L'été de Florence Moncorgé-Gabin. En 2007, on la retrouve dans le film de Pascal Thomas
L'Heure Zéro. En 2008, elle donne la réplique à Louis Garrel dans
La Frontière De L'Aube.
Après avoir tourné un téléfilm pour France 2,
Les Gens Qui Passent, la belle brune aux yeux troublants se voit en tête d'affiche à trois reprises. Dans
Insoupçonnable, un thriller familial, elle donne la réplique à Marc-André Grondin et Charles Berling. Puis, on la retrouve dans
Pauline Et François avec Léa Drucker et
Charlie & Greg au côté du beau Melvil Poupaud. Les rôles ou Laura Smet se retrouve en couple semblent lui aller à merveille.